5.5 Взаимодействие импульса CO2- лазера с радиационными дефектами в ЩГК

По существующим теоретическим представлениям [149-154, 156-159]

поглощающими микронеоднородностями в прозрачных средах, резко снижающими их оптическую стойкость, могут являться коллоидные частицы металла или скопления поглощающих примесей размером порядка 100÷1000 А.

В данном разделе работы была предпринята попытка целенаправленного создания подобных структурных дефектов с заранее известными свойствами для последующего экспериментального исследования их влияния на оптическую стойкость матричного кристалла. Эти дефекты создавались следующим образом: заранее отобранные монокристаллические блоки, практически свободные от микронеоднородностей, приводящих к возникновению полостей после воздействия излучением при описанных выше условиях эксперимента, облучались пучком высокоэнергетичных электронов. Помимо чисто научного интереса, данное исследование обладает и большим прикладным потенциалом, поскольку такие ЩГК, как KCl и NaCl, широко используются для изготовления разнообразных элементов прозрачной оптики мощных электроионизационных CO₂- лазеров [4, 14], предионизация активной среды которых производится жёстким излучением. При этом значительная доза ионизирующей радиации может оказывать вторичное воздействие на элементы лазерной системы.

Как известно, ионизирующее излучение при поглощении в прозрачных материалах вызывает появление в них определённого рода точечных дефектов, называемых центрами окраски. В ЩГК простейшими типами таких дефектов являются F- центры, представляющие собой вакансии аниона, захватившие электрон [111, 112].

Помимо F- центров, существуют и более сложные образования, так называемые F'-, R_i-, R₂-, M-, N-, X- центры.

заметных полос поглощения в спектре пропускания монокристалла. В ЩГК основная доля таких радиационных полос поглощения лежит в видимой области. Помимо электронных центров окраски, известны также и дырочные. Центры окраски могут образовываться не только в результате воздействия ионизирующей радиации, но и вследствие нарушения стехиометрии монокристалла, например, при его отжиге в парах одной из компонент. Рост длительности такого отжига или увеличение дозы воздействующего ионизирующего излучения в монокристалле приводит к накоплению дефектов и преобразованию одних центров окраски в другие, более сложные. В конечном итоге диффузионные процессы в процессе коагуляции приводят к преобразованию электронных центров окраски в коллоидальные частицы металла, а дырочных - в молекулярный галоген. Для галоидов щелочных металлов типична следующая схема превращений центров окраски [111, 112]:

F - центры ^÷ M - центры ^÷ X-центры ^÷ крупные коллоидальные центры ^÷ коллоидальные частицы.

Коагуляция F- центров по данной схеме может также происходить не только в результате отжига окрашенных монокристаллов, но и при облучении материала светом F- полосы.

Концентрация центров окраски в прозрачных материалах обычно оценивается по эмпирической формуле Смакулы [111, 112] где n₀- число центров окраски в 1 см³,

п - показатель преломления материала в области F- полосы,

α_max- коэффициент поглощения света в максимуме F- полосы (см'¹),

H - полуширина этой полосы (эВ),

f - сила осциллятора: в ЩГК в случае F- центров её обычно принимают ≈ 0,8.

При определении концентрации F - центров в щёлочно-галоидных монокристаллах обычно вводится поправочный множитель - 4 [111].

В качестве основного модельного материала для исследования влияния радиационных дефектов на оптическую стойкость, незначительное количество которых всегда присутствует в реальных кристаллах, были выбраны монокристаллы NaCl. Это

решение объясняется двумя факторами.

1. Размер полостей, возникающих в NaCl в результате воздействия лазерного импульса, меньше, чем в других исследовавшихся ЩГК, а это существенно для проводимого нами исследования при ожидавшемся росте концентрации дефектов.

2. Образование коллоидальных частиц в хлориде натрия облегчается вследствие того, что объём возникшей коллоидной частицы металла меньше соответствующего объёма матричного кристалла. В KCl это соотношение обратное, поэтому процесс коагуляции центров окраски несколько затруднён [111].

Коллоидальные частицы также способны создавать характерные полосы поглощения в спектре пропускания матричного монокристалла. М.В. Савостьянова [344] вычислила с помощью теории Ми положение полос поглощения в NaCl в зависимости от размеров коллоидальных частиц металлического натрия. Ею же была экспериментально подтверждена справедливость данного расчёта. Коллоидальные частицы обычно выявляются либо по спектрам поглощения, либо электронномикроскопически [111, 112, 345, 346]. Минимальная обнаруживаемая

концентрация дефектов с помощью этих методов значительно превышает измеренную в нашей работе концентрацию «лазерных» полостей в ЩГК и составляет величину порядка IO¹⁰см'³. Такое количество коллоидальных частиц появляется после отжига образцов, содержавших первоначально более 3 ? IO¹⁷см'³F- центров.

Как следует из вышеприведённых аргументов, роль радиационных дефектов в процессе повреждения ЩГК лазерным излучением может быть весьма велика. Однако, их влияние на оптическую стойкость реальных кристаллов до нас практически не исследовалось. Известно лишь несколько разрозненных публикаций на данную тему [347-349]. Но, во-первых, в этих работах использовались лазеры на рубине и неодиме, а во-вторых, они так и не дали однозначного ответа на вопрос: какие именно радиационные дефекты ответственны за снижение оптической стойкости реальных кристаллов?

Для экспериментального исследования влияния радиационных дефектов на оптическую стойкость ЩГК из большого количества кристаллов были отобраны два высококачественных монокристаллических блока NaCl размером 70 ?70x100 мм³.

практически не возникали.

Перед воздействием ионизирующим излучением блоки раскалывались на заготовки размером ~ 70 ?70x25 мм³. Заготовки № 1-1, 1-2, 1-3 подвергались прямому воздействию пучком электронов с энергией 7 МэВ в течение 20 с, 1 мин и 10 мин, соответственно. Аналогичные заготовки из монокристалла № 2 облучались на ускорителе электронов с энергией 3,5 МэВ в течение 1,5 часа. Они располагались в зоне рассеянного металлической мишенью излучения и, помимо этого, подвергались воздействию тормозного рентгеновского излучения. Заготовки находились на разном расстоянии от источника излучения и, соответственно, получили различную дозу ионизирующей радиации.

Рисунок 5.9 - Спектры поглощения облученных кристаллов NaCl (образец 1-3):

1 - после облучения, 2-5 - после отжига облученного кристалла при T = 200 ⁰C в течении 15 (2), 30 (3), 60 (4) и 120 (5) минут

Интенсивное поглощение радиации приводило к нагреву заготовок на несколько десятков градусов. После облучения монокристаллы приобретали жёлто-коричневую окраску, более интенсивную вблизи поверхности, находившейся под непосредственным воздействием потока электронов. Глубина слоя с интенсивной окраской в заготовках из монокристалла № 1 составляла 8÷10 мм, а № 2 ~ 5 мм.

После облучения каждая заготовка раскалывалась на пять фрагментов, четыре из

которых отжигались при температуре 2OO^oC в течение 120, 60, 30 и 15 минут, соответственно. Пятый фрагмент оставался в исходном состоянии. После отжига эти фрагменты сразу доставались из печи и охлаждались на воздухе со скоростью 9÷10 ⁰C∕mπh.Монокристаллы, прошедшие двухчасовой отжиг, визуально обесцвечивались практически полностью, а остальные - частично.

Воздействие лазерного излучения на облучённые образцы и на образцы - свидетели из тех же монокристаллов проводилось по методике, описанной в главе 3 и разделе 5.1. Средняя плотность энергии лазерного импульса на поверхности кристалла, как и в ранее проведённых экспериментах, была приблизительно 10 Дж/см², а площадь зоны воздействия составляла ~ 1 см². Образцы для воздействия выкалывались из средней части облучённых фрагментов монокристаллов непосредственно перед включением лазера таким образом, чтобы направления потока электронов и лазерного луча были взаимно ортогональны. Обе исследуемые поверхности выколотых образцов находилась в атмосфере помещения не более 1 мин до воздействия. После воздействия образцы исследовались с помощью микроскопа МИК-4 по методике, описанной в разделе 5.1.

Таблица 5.4 - Концентрация F-центров в образцах NaCl до и после отжига