4.1. Влияние термоциклирования на состояние поляризации кристаллов SBN

Как было показано в главе 3 п.1.1., в процессе нагрева кристаллов SBN наблюдалась изменение поляризации в поверхностном слое образов (Рис.3.6). Более подробная информация об эволюции поляризации в поверхностном слое была получена с помощью TSW метода.

На рисунке 4.1 представлены профили координатных зависимостей пирокоэффициента кристалла SBN61 для разных температур в процессе нагрева. Как видно из представленных профилей поляризации (Рис. 4.1), после прохождения пиротоком максимального значения, наблюдается эволюция поляризации в объеме образца. Центральная часть полностью деполяризуется, а с обеих сторон кристалла SBN61 поляризация направлена от поверхности вглубь образца. Таким образом, наблюдаемое изменение направления поляризации в прогреваемом слое у образцов SBN61 (Рис. 3.6) связано, в отличии от кристаллов ДТГС, не с возникновением слоя с инверсной поляризацией [146], а с полной деполяризацией центральной области и последующим индуцированием в поверхностных слоях образца поляризации, направленной с обеих сторон от поверхности вглубь образца.

Интересно отметить, что полная деполяризация образца SBN61 после охлаждения имела место только, если кристалл нагревался до температур исчезновения пиротока.

Охлаждение кристалла SBN с более низких температур приводит к тому, что поляризация с обеих сторон образца направлена из глубины к поверхности. Соответствующая координатная зависимость эффективного значения пирокоэффициента представлена на рисунке 4.2. Отрицательное значение

пирокоэффициента соответствует той области образца, поляризация которой противоположна поляризации основного объема кристалла, т.е. слою с инверсной поляризацией. Необходимо отметить, что и в поверхностном слое, и в основном объеме образца величина пирокоэффициента меньше, чем у поляризованного кристалла (Рис.

Суммарное направление поляризации после охлаждения (Рис. 4.2) противоположно состоянию поляризации, имеющему место в районе фазового перехода (Рис. 4.1, кривая 4). Таким образом, проведенные эксперименты свидетельствуют о том, что после охлаждения из параэлектрической фазы образец монокристалла SBN61 или полностью деполяризуется, либо в нем возникает система встречных доменов, суммарная поляризация которых вблизи обеих поверхностей направлена из глубины к поверхности.

Рис.4.1. Координатные зависимости пирокоэффициента кристалла SBN61. Кривая 1 - сразу после поляризации (Т=300 К), 2 - Т=327 К, 3 -Т=335 К, 4 - Т=358 К. Стрелками показано направление вектора поляризации в образце.

Рис.4.2 Координатные зависимости пирокоэффициента кристалла SBN61 после охлаждения из параэлектрической фазы. Стрелками показано направление вектора поляризации в образце.

В главе 3 отмечалось, что у кристаллов SBN не обладающих релаксорными свойствами, состояние поляризации в образцах после каждого цикла воспроизводится. На рисунке 4.3 показан профиль поляризации образца SBN35 после поляризации до нагрева (кривая 1) и после нагрева (кривая 2). Таким образом, образцы SBN35, в отличие от SBN61, сохраняют поляризованное состояние. Поскольку кристалл SBN61 обладает релаксорными свойствами, а SBN35 нет, можно предположить, что именно они являются причиной нестабильного состояния поляризации в этих кристаллах.

Действительно, кристалл SBN70 имеет распределение поляризации по толщине образца (Рис. 4.4) аналогичное образцу кристалла SBN61. Поскольку при комнатной температуре он находится в параэлектрической фазе (Рис. 1.1), то инверсный слой в нём наблюдается при комнатной температуре не только в процессе нагрева из сегнетоэлектрической фазы, но и после поляризации при

данной температуре (Рис 4.4 кривая 1).

Рис.4.3 Координатные зависимости пирокоэффициента кристалла SBN35.

Кривая 1 - сразу после поляризации, 2 - после цикла нагрев-охлаждение.

Стрелкой показано направление вектора поляризации в образце.

Поскольку кристаллы SBN61 и SBN70 в отличие от кристаллов с меньшим значением «ш> обладают релаксорными свойствами, можно предположить, что именно они являются причиной возникновения инверсного слоя и нестабильного состояния поляризации в этих кристаллах.

Для всех исследованных образцов значение пирокоэффициента со стороны, соответствующей положительному концу вектора поляризации на 10-15 процентов меньше чем на противоположной стороне (Рис. 4,4 и 4.5).

Важно отметить, что направление поляризации в инверсном слое зависит от того, какое температурное воздействие приводит к его возникновению. Так, в процессе квазистатического нагрева, при подходе к температуре фазового перехода поляризация с обеих сторон образца направлена от поверхности вглубь образца (Рис. 4.1). После охлаждения из параэлектрической фазы направление поляризации в слое противоположное - т.е. вектор поляризации направлен из глубины к поверхности (Рис. 4.2).

Рис.4.4 Координатные зависимости пирокоэффициента кристалла SBN70. Кривая 1 - образец, поляризованный при 25°С, 2 - поляризованный при 0°С. Стрелками показано направление вектора поляризации в образце.

Рис.4.5 Координатные зависимости пирокоэффициента кристаллов SBN40 (кривая 1), SBN61 (кривая 2), SBN35 (кривая 3) и SBN50 (кривая 4).

Рассмотрим возможную причину различия направления поляризации в поверхностном слое в зависимости от характера температурного воздействия. Поскольку образец располагался на медном держателе (Рис. 2.4), непосредственно помещаемом в термостатируемую камеру (Рис. 2.5), то, в первом случае, в процессе нагрева, в образце существует стационарный градиент температуры (Рис. 4.6, а, б), направленный от поверхности, подвергаемой воздействию модулированного теплового потока, к тыльной стороне. В случае воздействия модулированным тепловым потоком на сторону, соответствующую + P_s,направление градиента температуры противоположно направлению существующей в образце поляризации (Рис. 4.6, а). При воздействии теплового потока на сторону, соответствующую - P_s,направление градиента температуры совпадает с направлением поляризации (Рис. 4.6, б).

Данное различие, по всей видимости, и служит причиной того, что слой с инверсной поляризацией возникает в процессе нагрева только на стороне, соответствующей + P_s(Рис. 3.2, 4.1 (кривая 4) и 4.4 (кривая 2)). То, что данный слой наблюдается только у кристаллов SBN обладающих релаксорными свойствами (т.е. у SBN61 и SBN70) подтверждает сделанный ранее вывод о том, что релаксорные свойства способствуют нестабильности поляризованного состояния.

В процессе охлаждения медная подложка отдает тепло достаточно быстро, и максимальная температура существует в центре образца, и градиент с обеих сторон направлен от поверхности вглубь (Рис. 4.6, в). Охлаждение осуществляется из параэлектрической фазы, в которой изначально поляризация в образце отсутствует. В этом случае, как следует из эксперимента (Рис. 4.2), направление возникающей при переходе через точку Кюри поляризации противоположно существующему в образце градиенту температуры (Рис. 4.6, в).

Рис.4.6. Направление градиента температуры возникающего в образце в процессе нагрева (а,б) и охлаждения (в).

4.2.